新型納米光子系統令光轉換效率提升逾百倍
光子學的應用例如成像和感測等，講求光的高效頻率上轉換（efficient frequency up-conversion），但相關技術在納米級別仍然困難重重。由香港城市大學（香港城大）研究人員和英國學者攜手領導的一個研究，於上述關卡取得突破，新研發的纳米光子系統將二次諧波產生（second-harmonic generation）的轉換效率提升了一百倍以上！他們研究出高效非線性光轉換的策略，有助製作非線性納米光子學裝置，以應用於高分辨生物成像和单分子感測、超快光學芯片開關，以及量子光學技術。
上述研究由城大材料科學及工程學系（MSE）副教授雷黨願博士，以及來自倫敦國王學院 （King's College London）的學者領導。有關研究成果已在學術期刊《自然通訊》（Nature Communications）上發表，題為〈Light-induced symmetry breaking for enhancing second-harmonic generation from an ultrathin plasmonic nanocavity〉。
二次諧波的產生是一種光頻率轉換的三波混頻過程，即是非线性光學材料（nonlinear optical materials）同时吸收两个频率（ω）相同的光子，并產生一个频率为吸收频率兩倍（即2ω）的光子。由於共同物料的光學非線性比較弱，這個過程多在强激光激发的情況之下才會發生。
一般來說，二次諧波的產生比其他非线性光学过程实现的頻率轉換效率要高，應用也最為廣泛，多用於激光頻率轉換、高分辨率光學顯微、生物和醫學檢測等領域。
一般在短波長的區間，金屬吸收比較顯著，等離子體共振效應比較弱。由於二次諧波正正位於該波段，所以難以靠表面等離子共振（surface plasmon resonance）誘發的電場增強來提升。研究團隊在此取得突破，成功建構出一個即使於欠缺表面等離子共振的情況下，仍能在紫外-可見光光譜範圍內，產生強力二次諧波的納米結構等離子系統。
突破欠缺表面等離子共振的關卡
研究團隊先特製出一些直徑約為100nm的金納米球，再將它們放置在以二氧化矽為基底的金薄膜上，形成「粒子鏡像結構」（particle-on-mirror construct），並可產生強大的電磁不對稱性。而只要金納米球緊貼着薄膜，即使於二次諧波頻率中欠缺等離子共振，相關系統仍然可以產生強力的二次諧波發射。
團隊將他們設計的系統命名為「虛擬納米顆粒二聚體」（virtual nanoparticle dimer, VND）系統，意即模擬了擁有兩顆相同金納米球的真實納米顆粒二聚體（real nanoparticle dimer, RND）。
產生高效二次諧波的三個條件
研究團隊發現VND在二次諧波頻率中，會由光誘發出重要的隱藏電磁不對稱性（electromagnetic asymmetry），正正造就了有利於產生高效二次諧波所需的三個條件：
一）在基礎激發頻率出現間隙等離子共振（gap plasmon resonance）；
二）二次諧波頻率的電磁不對稱性，顯著抑制了局部區域偶極子源（dipole source，即傳統電磁學中的模擬發射源）之間的相消干涉（destructive interference）作用；
三）二次諧波會耦合到納米結構的偶極子輻射模式，令系統成為基於納米間隙的光學納米「天線」，有效地將二次諧波光輻射到遠場。
另外，研究團隊對真實和虛擬的納米顆粒二聚體結構，均進行了非線性共聚焦掃描測量，結果發現團隊新設計的結構展示出明顯更光亮的二次諧波發射點。
在相同的激發條件下，團隊新設計的系統的二次諧波強度，比真實納米顆粒二聚體系統高13倍以上。而對比起複雜的雙諧振等離子納米結構，團隊所設計的系統只需要一顆直徑約為100nm的金納米球，就已經可以將遠場二次諧波產生的轉換效率提升百倍以上。
有助製作非線性納米光子器件
此外，雷博士指出新系統還可以產生有效的二次諧波遠場輻射，並在納米級別提供明亮的非線性光源。他總結說：「我們預計這個設計策略，可以推廣到其他具有軸綫或者反演對稱性（inversion symmetry）的非線性納米材料，在二次諧波發射頻率下無需等離子共振，仍可實現高效的光轉換。」
團隊希望最終可以製成非線性納米光子器件，提供高效的納米級光源，以用於量子光子技術、生物高分辨率成像和感測，以及作為超快光學芯片上的開關。
雷博士以及倫敦國王學院的Anatoly Zayats教授是論文的通訊作者。而第一作者是城大MSE的訪問學者李光燦博士（現為華南師範大學信息光電子科技學院副研究員）。其他研究人員來自華南師範大學和香港理工大學。
研究獲得香港研究資助局、英國工程和自然科學研究委員會（The Engineering and Physical Sciences Research Council, EPSRC）、歐洲研究委員會、中國國家自然科學基金、中國博士後科學基金會的資助而進行。
DOI number: 10.1038/s41467-021-24408-x