新型纳米光子系统令光转换效率提升逾百倍
光子学的应用例如成像和感测等,讲求光的高效频率上转换(efficient frequency up-conversion),但相关技术在纳米级别仍然困难重重。由香港城市大学(城大)研究人员和英国学者携手领导的一个研究,於上述关卡取得突破,新研发的纳米光子系统将二次谐波产生(second-harmonic generation)的转换效率提升了一百倍以上!他们研究出高效非线性光转换的策略,有助制作非线性纳米光子学装置,以应用於高分辨生物成像和单分子感测丶超快光学芯片开关,以及量子光学技术。
上述研究由城大材料科学及工程学系(MSE)副教授雷党愿博士,以及来自伦敦国王学院 (King's College London)的学者领导。有关研究成果已在学术期刊《自然通讯》(Nature Communications)上发表,题为〈Light-induced symmetry breaking for enhancing second-harmonic generation from an ultrathin plasmonic nanocavity〉。
二次谐波的产生是一种光频率转换的过程,即是非线性光学材料(nonlinear optical materials)在强激光激发下,同时吸收两个频率(ω)相同的光子,并产生一个频率为吸收频率两倍(即2ω)的光子。简而言之,就是将被激发的光转换为两倍频率的输出光。一般来说,二次谐波比其他非线性光学过程实现的频率转换效率要高,应用也最为广泛,多用於激光频率转换丶高分辨率光学显微丶生物和医学检测等领域。
一般在短波长的区间,金属吸收比较显著,等离子体共振效应比较弱。由於二次谐波正正位於该波段,所以难以靠表面等离子共振(surface plasmon resonance)来增强。研究团队在此取得突破,成功建构出一个即使於欠缺表面等离子共振的情况下,仍能在紫外-可见光光谱范围内,产生强力二次谐波的纳米结构等离子系统。
突破欠缺表面等离子共振的关卡
研究团队先特制出一些直径约为100nm的金纳米球,再将它们放置在以二氧化矽为基底的金薄膜上,形成"粒子镜像结构"(particle-on-mirror construct),并可产生强大的电磁不对称性。而只要金纳米球紧贴着薄膜,即使於二次谐波频率中欠缺等离子共振,相关系统仍然可以产生强力的二次谐波发射。
团队将他们设计的系统命名为"虚拟纳米颗粒二聚体"(virtual nanoparticle dimer, VND)系统,意即模拟了拥有两颗相同金纳米球的真实纳米颗粒二聚体(real nanoparticle dimer, RND)。
产生高效二次谐波的三个条件
研究团队发现VND在二次谐波频率中,会由光诱发出重要的隐藏电磁不对称性(electromagnetic asymmetry),正正造就了有利於产生高效二次谐波所需的三个条件:
一)在基础激发频率出现间隙等离子共振(gap plasmon resonance);
二)二次谐波频率的电磁不对称性,显著抑制了局部区域偶极子源(dipole source,即传统电磁学中的模拟发射源)之间的相消干涉(destructive interference)作用;
三)二次谐波会耦合到纳米结构的偶极子辐射模式,令系统成为基於纳米间隙的光学纳米"天线",有效地将二次谐波光辐射到远场。
另外,研究团队对真实和虚拟的纳米颗粒二聚体结构,均进行了非线性共聚焦扫描测量,结果发现团队新设计的结构展示出明显更光亮的二次谐波发射点。
在相同的激发条件下,团队新设计的系统的二次谐波强度,比真实纳米颗粒二聚体系统高13倍以上。而对比起复杂的双谐振等离子纳米结构,团队所设计的系统只需要一颗直径约为100nm的金纳米球,就已经可以将远场二次谐波产生的转换效率提升百倍以上。
有助制作非线性纳米光子器件
此外,雷博士指出新系统还可以产生有效的二次谐波远场辐射,并在纳米级别提供明亮的非线性光源。他总结说:"我们预计这个设计策略,可以推广到其他具有轴綫或者反演对称性(inversion symmetry)的非线性纳米材料,在二次谐波发射频率下无需等离子共振,仍可实现高效的光转换。"
团队希望最终可以制成非线性纳米光子器件,提供高效的纳米级光源,以用於量子光子技术丶生物高分辨率成像和感测,以及作为超快光学芯片上的开关。
雷博士以及伦敦国王学院的Anatoly Zayats教授是论文的通讯作者。而第一作者是城大MSE的访问学者李光灿博士(现为华南师范大学信息光电子科技学院副研究员)。其他研究人员来自华南师范大学和香港理工大学。
研究获得香港研究资助局丶英国工程和自然科学研究委员会(The Engineering and Physical Sciences Research Council, EPSRC)丶欧洲研究委员会丶中国国家自然科学基金丶中国博士后科学基金会的资助而进行。
DOI number: 10.1038/s41467-021-24408-x
本文于 “香港城大研创” 微信公众号发布。
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