能源短缺、气候变化、环境污染造成的全球生态危机已经成为人类命运共同体需要面临的首要挑战。环境水处理技术与电解水绿氢 制备技术对于实现水资源可持续利用 , 促进 清洁能源领域发展具有重要意义。然而，水 处理催化材料循环使用次数少、催化效率低以及易引起二次污染等问题难以满足现代工 业需求；高性能电解水催化材料多以碳载体负载贵金属为主，其价格昂贵、界面稳定性差且工艺复杂等问题制约电解水制氢技术规模化应用。如何构筑有效反应活性位点，实现催化材料低成本、高催化活性、高稳定性兼得是该领域瓶颈问题。

无序合金，即“结构无序”非晶合金与“化学无序”高熵合金，作为绿色节能材料在环境水处理与电解水制氢领域应用前景广阔， 是解决上述瓶颈问题理想材料之一。本团队紧密围绕无序合金探索制备与催化性能研 究，基于贵金属分中心溶体快淬技术，开发 出多种具有优异催化功能特性无序合金。在 环境水处理方面，本团队提出了微合金化成分设计方法，改善了非晶合金原子配位构型 提高催化效率，发现了原位自重构现象提升 催化稳定性作用机制。采用微合金化成分设计方法开发出 Fe₈₃Si₂B₁₁P₃C₁非晶合金，P 元素添加导致 Fe-P 团簇形成，表面电子发生离域促使电子转移效率极大提升（图 1a）， 多种工业染料在 20 分钟内即可实现全部褪 色（图 1b）。此外，该非晶合金在催化过程 中会发生原位自重构现象（图 1c,d），自发 形成多层梯度结构，对活性位点保护、氧化剂吸附以及良好离子渗透性提供有利保障。研究表明其循环使用次数可达 40 余次。同比与工业使用的晶态零价铁、Fe₂O₃ 催化剂，具有更高催化活性与稳定性[Adv. Funct. Mater., 2019, 29: 1807857]。在电解水催化方面，本团队提出了无序 - 有序耦合结构设计方法，发现了晶格畸变与多元协同耦合作用构筑有效活性位点策略，成功开发出新型 高熵金属间化合物与高熵非晶合金。首先，为突破非晶合金单一主族成分在催化领域限制，本团队将高熵合金多主元成分与非晶合金无序结构相结合，开发出具有等原子比五主元高熵非晶合金。利用脱合金方法成功构筑纳米海绵状多孔结构（图 2a-c）。发现该高熵非晶合金自发形成纳米晶并富集在纳米孔周围（图 2c），同时伴有一定的晶格畸变效应（图 2d）。理论计算证实，晶格畸变效应与多元协同作用在水分子分解与氢质子吸附 / 脱附过程有效降低析氢反应能垒，导致反应物在合金表面具有优异吸附行为。在 10 mA cm^-2电流密度下，碱性及酸性析氢过电势仅为 32 mV 和 62 mV。此外，强固溶效 应可大幅提高该合金结构稳定性，使其服役 100 小时仍保持优异催化活性（图 2e）[Adv.Funct. Mater., 2021, 31: 2101586]。其次， 本团队将高熵合金多主元协同作用与金属间化合物结构位点分离优势相结合，开发出具有明确原子周期性排列高熵金属间化合物（图 3a-d），该合金兼具独特亚点阵占位与多元 协同效应，可大幅降低水分子与氢质子吸附 / 脱附能垒。由于其与贵金属催化剂媲美的优异催化活性（88.2 mV@10 mA cm^-2）及 廉价成本（图 3e），该合金为高性能一体化电极设计提供了一种技术方案[Adv. Mater., 2020, 32: 2000385]。

图 1 (a) Fe₈₃Si₂B₁₁P₃C₁与 Fe₇₈Si₉B₁₃ 非晶合金电子态 密度对比；Fe₈₃Si₂B₁₁P₃C₁非晶合金 (b) 不同染料降解 实物图，反应 20 次后 (c) 成分及 (d) 结构变化

图 2 高熵非晶合金 (a) 制备示意图，脱合金后 (b) 表面形 貌，(c) 截面结构及纳米晶结构，(d) 纳米晶晶格畸变理论 计算模型 (e) 析氢行为及稳定性

图 3 高熵金属间化合物 (a) 制备示意图，脱合金后 (b) 表面形貌 (c) 原 子分布 (d) 成分分析 (e) 电化学析氢性能对比

图4学术杂志封面Advanced Materials 和 Advanced Functional Materials